DFT計算における分散力補正の精度評価：GrimmeのD2, D3, D3BJ法とヘテロ原子含有分子への適用限界

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DFT計算における分散力補正の精度評価：GrimmeのD2, D3, D3BJ法とヘテロ原子含有分子への適用限界

2026-01-19

Physical Chemistry

Computational Chemistry

DFT

Dispersion Correction

Grimme

Benchmark

Heteroatoms

last_modified: 2026-01-19

生成AIによる自動生成記事に関する免責事項: 本記事は、学術論文（Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 22508）等の内容に基づき、大規模言語モデルによって作成された解説記事です。記述内容は原著論文の計算結果および考察に基づいていますが、正確な数値や詳細な議論については、必ず参考文献（原著）を参照してください。

1. 序論#

分子間相互作用（非共有結合性相互作用）は、液体の構造、結晶の物性、高分子や生体分子の立体構造形成、および分子認識プロセスにおいて支配的な役割を果たす。これらの相互作用、特に分散力（dispersion interaction）を第一原理的に正確に記述することは、現代の計算化学における主要な課題の一つである。

高精度な波動関数理論であるCCSD(T)法は、基底関数極限において気相中の実験値を再現する「ゴールドスタンダード」とされるが、計算コストが系のおよそ $N^7$ に比例するため、巨大分子系への適用は困難である。一方で、密度汎関数法（DFT）は計算コストが低く広く利用されているものの、BLYPやB3LYPといった標準的な汎関数は、長距離電子相関に起因する分散相互作用を系統的・普遍的に記述できないという欠陥を有している。

この問題を解決するために、Grimmeらによって開発された経験的分散力補正（DFT-Dシリーズ）が広く普及している。しかし、これらの補正法と各種汎関数の組み合わせが、炭化水素以外の元素（ヘテロ原子）を含む系に対してどの程度の精度を持つかは、これまで十分に明らかではなかった。本稿では、TsuzukiとUchimaruによる研究（2020）に基づき、多様な汎関数と分散力補正（D2, D3, D3BJ）の組み合わせが、ヘテロ原子（N, P, O, S, Se, F, Cl, Br）を含む分子錯体の相互作用エネルギーをどの程度正確に再現するかについて、その数理的背景と共に詳述する。

2. 理論的および数学的背景#

2.1 分散相互作用とDFTの限界#

分散力は、離れた原子あるいは分子における瞬間的な双極子モーメントの揺らぎの相関に由来し、核間距離 $R$ に対して $-C_6/R^6$ の形で減衰する引力相互作用である。局所密度近似（LDA）や一般化勾配近似（GGA）、およびハイブリッド汎関数の多くは、電子密度の局所的な情報やその勾配のみに依存するため、非局所的な長距離相関効果を記述できない。

2.2 Grimmeの分散力補正法#

DFTの総エネルギー $E_{\text{DFT-D}}$ は、従来のDFTエネルギー $E_{\text{DFT}}$ に経験的な分散項 $E_{\text{disp}}$ を加算することで表現される。

$E_{\text{DFT-D}} = E_{\text{DFT}} + E_{\text{disp}}$

本研究で評価対象となったGrimmeの補正法（D2, D3, D3BJ）の数学的形式と特徴は以下の通りである。

2.2.1 DFT-D2法#

D2法は最も古典的な形式であり、以下の式で表される。

$E_{\text{disp}}^{\text{D2}} = -s_6 \sum_{i<j} \frac{C_6^{ij}}{R_{ij}^6} f_{\text{dmp}}(R_{ij})$

ここで、 $C_6^{ij}$ は原子対 $ij$ の分散係数、 $s_6$ は汎関数ごとに決定されるスケーリング因子である。 $f_{\text{dmp}}$ は短距離での発散を防ぐためのダンピング関数である。D2法は簡便であるが、分散係数が原子の化学的環境（混成状態など）に依存しない固定値であるという制限がある。

2.2.2 DFT-D3法#

D3法では、原子の配位数（Fractional Coordination Number）に基づいて分散係数を変動させることで、環境依存性を取り入れている。また、より高次の $R^{-8}$ 項が含まれる。

$E_{\text{disp}}^{\text{D3}} = -\sum_{i<j} \sum_{n=6,8} s_n \frac{C_n^{ij}}{R_{ij}^n} f_{\text{dmp},n}(R_{ij})$

$s_6$ は通常1に固定され、 $s_8$ が汎関数依存のパラメータとなる。D3法で使用される「Zero-damping」は、短距離極限で相互作用がゼロになるように設計されている。

2.2.3 DFT-D3BJ法#

D3法のダンピング関数を、BeckeとJohnsonによって提案された有理関数型（Rational damping）に変更したものである。

$E_{\text{disp}}^{\text{D3BJ}} = -\sum_{i<j} \left( \frac{s_6 C_6^{ij}}{R_{ij}^6 + [f(R_{ij})]^6} + \frac{s_8 C_8^{ij}}{R_{ij}^8 + [f(R_{ij})]^8} \right)$

D3BJ法では、短距離において分散項が定数値に収束する（ゼロにならない）。これにより、中距離から短距離領域における記述性が向上するとされている。

3. 計算手法とベンチマーク系#

本研究では、以下の計算レベルでの相互作用ポテンシャルを評価した。

参照値: 基底関数極限におけるCCSD(T)レベルの相互作用エネルギー ( $E_{\text{CCSD(T)(limit)}}$ )。これは、aug-cc-pVTZ/QZを用いたMP2極限値と、aug-cc-pVDZを用いたCCSD(T)補正項の和として推定された。
汎関数: GGA (BLYP, PBE等)、Hybrid GGA (B3LYP, PBE0等)、Meta GGA (TPSS, M06L)、Meta Hybrid GGA (M06, M06-2X等)、Double Hybrid (B2PLYP等) を含む、Gaussian 16で利用可能なほぼ全ての組み合わせ。
対象系: 炭化水素錯体（ベンゼン二量体、プロパン二量体、ベンゼン-メタン）およびヘテロ原子含有錯体（ピリジン、ホスホリン、フラン、チオフェン、セレノフェン、パーフルオロメタンの各二量体、およびベンゼン-ハロゲン化ベンゼン錯体）の計11系（Fig 1参照）。

4. 結果と考察#

4.1 全体的な傾向と汎関数依存性#

解析の結果、DFT計算の精度は「汎関数の選択」と「分散力補正法の選択」の組み合わせに極めて強く依存することが明らかとなった。

一貫性の欠如: どの組み合わせを用いても、11種類の錯体すべてに対してCCSD(T)レベルのポテンシャルを良好に再現できる「万能な手法」は存在しなかった。
汎関数の階層性: Jacobの梯子における上位の汎関数（Meta GGAやHybrid GGA）への移行は、必ずしも分散相互作用の記述精度の向上を意味しなかった。例えば、同一カテゴリ内であっても、BLYP-D3 (MADR 12%) はBPBE-D3 (MADR 22%) よりも良好な結果を示した。

4.2 炭化水素とヘテロ原子含有分子の精度の乖離#

本研究の最も重要な知見の一つは、炭化水素分子に対する計算精度と比較して、ヘテロ原子を含む分子に対する計算精度が統計的に有意に悪化する傾向という点である。

炭化水素: B97やB3LYPにD3補正を組み合わせた場合、平均絶対偏差率（MADR）は約9%程度と良好であった。
ヘテロ原子: 同一の組み合わせを用いても、ヘテロ原子を含む系ではMADRが15%〜23%へと悪化した。

特に、パーフルオロメタン（ $CF_4$ ）二量体とフラン二量体において、多くの手法がCCSD(T)の結果を再現することに失敗した。

例えば、PBE+D3の組み合わせはパーフルオロメタン二量体に対して極めて高い精度（誤差4%）を示したが、一方でプロパン二量体に対しては引力を過大評価（誤差21%）するという非一貫性が見られた。

4.3 分散力補正法（D2, D3, D3BJ）の比較#

D2法: 一般に引力を過小評価する傾向にあり、D3やD3BJと比較して精度が劣る。MADRは20〜40%に達する場合が多い。
D3 vs D3BJ: D3BJはD3の改良版と位置づけられるが、必ずしも常にD3を凌駕するわけではない。ベンゼン、チオフェン、セレノフェン二量体においては、D3補正の方がD3BJよりも良好な結果を示した。D3BJは短距離での引力を強く見積もる傾向があり、これが過大評価につながるケースが確認された。

5. 精度の低下要因に関する深い考察#

著者は、ヘテロ原子を含む系でのパフォーマンス低下の原因について、Grimmeの分散力補正におけるパラメータフィッティングのプロセスに言及し、以下の二点を指摘している。

5.1 スケーリング因子のフィッティングにおけるバイアス#

D3およびD3BJ法における分散係数 $C_6, C_8$ はTD-DFT計算により物理的に決定されるが、高次の項や短距離の振る舞いを調整するスケーリング因子（ $s_8$ など）は、参照データセットに対する最小二乗法フィッティングによって汎関数ごとに決定される。著者は、この参照データセットにおいて炭化水素や炭素原子を多く含む分子が支配的であり、ヘテロ原子間の分散相互作用（例：F…F接触やO…O接触）を含むデータが不足していた可能性を指摘している。これにより、炭化水素に対して最適化されたスケーリング因子が、ヘテロ原子を含む系に対しては不適切に作用していると考えられる。

5.2 反発相互作用の異方性と等方的な補正の限界#

D3/D3BJ補正では、原子間距離のみに依存する等方的な分散項を用いて、汎関数が本来持つ反発挙動の不足分などを補正している。しかし、ハロゲン原子などは「ポーラーフラットニング（polar flattening）」として知られるような、強い異方的な電子分布と反発相互作用を持つ。著者は、原子ペアごとに異なる異方的な反発挙動を、等方的な分散式のスケーリング因子のみで補正することには本質的な限界があると論じている。これが、特定のヘテロ原子（特にフッ素のようなハロゲン）を含む系での精度低下の一因である可能性が高いと考えられている。

6. 結論と展望#

TsuzukiとUchimaruの研究は、分散力補正済みDFT計算の盲目的な利用に警鐘を鳴らすものであると思われる。

手法選択の重要性: 汎関数と分散補正の選択は、対象とする系（特にヘテロ原子の種類）に応じて慎重に行う必要がある。炭化水素で検証された精度が、そのままフッ素化合物や含酸素化合物に適用できるとは限らない。
データベースの拡充: 今後、分散力補正の精度を向上させるためには、フィッティング用の参照データセットに、多様なヘテロ原子間の分散相互作用が支配的な系（水素結合系ではなく、スタッキング相互作用など）をより多く追加する必要がある。
推奨される組み合わせ: 全ての系に万能な手法はないが、B3LYP-D3、PBE-D3、TPSS-D3などの組み合わせは比較的安定した挙動を示した。一方で、Double Hybrid汎関数（B2PLYP等）は計算コストが高いにもかかわらず、分散相互作用の記述に関しては必ずしも優位性を示さなかった。

本研究は、計算化学ユーザーに対し、自身のターゲット分子に含まれる元素と相互作用の性質を見極め、適切なベンチマークを行うことの重要性を実証的に示していると考えられる。

7. ケーススタディ：ハロアレーン錯体における相互作用の物理的起源と計算精度#

ヘキサフルオロベンゼン（ $C_6F_6$ ）に代表されるペルフルオロ芳香族化合物は、ベンゼン（ $C_6H_6$ ）とは逆の四重極モーメントを持つため、 $\pi$ -スタッキング相互作用のメカニズムを解明する上で極めて重要なモデル系である。ここでは、ハロアレーン相互作用の支配要因と、それがDFT分散力補正に与える示唆について詳述する。

7.1 静電相互作用モデルの破綻とパウリ反発の役割#

長らく、芳香族化合物の積層構造（スタッキング）は、Hunter-Sandersモデルによって説明されてきた。このモデルは、四重極間の静電相互作用が構造決定の主因であるとするものである。ベンゼン（四重極： $- + -$ ）同士の場合、直上のサンドイッチ構造は静電的に反発するため、T字型や平行ズレ（slip-stacked）構造が好まれるとされる。逆に、ベンゼンとヘキサフルオロベンゼン（四重極： $+ - +$ ）のペアでは、静電的に引力となるサンドイッチ構造が最安定になると予測される。

しかし、Carter-FenkとHerbert（2020）によるSAPT（Symmetry-Adapted Perturbation Theory）を用いたエネルギー成分分解解析は、この直感的な静電モデルが誤りであることを示している。

静電相互作用は構造決定因子ではない: 量子力学的な計算によると、 $(C_6H_6)_2$ および $C_6H_6 \cdots C_6F_6$ のいずれにおいても、平行ズレ構造への移行を駆動する主因は静電相互作用ではなく、他のエネルギー成分である。実際、 $C_6H_6 \cdots C_6F_6$ においては、静電項はサンドイッチ構造で最も安定的（引力的）であるにもかかわらず、系は平行ズレ構造をとる。
分散力とパウリ反発の競合: 平行ズレ構造の形成は、ロンドン分散力によって引力的に安定化された配置が、パウリ反発によって幾何学的に制限されることによって決定される。芳香環の電子密度は原子核上で極大を持つため、原子同士が直上に重なるサンドイッチ構造ではパウリ反発が最大化される。これを避けるために原子核位置をずらしつつ、分散力による引力を維持できる配置が平行ズレ構造である。

この事実は、DFT計算において「分散力補正」だけでなく、汎関数自身の「交換反発」の記述がいかに重要であるかを示唆している。

7.2 置換基効果と電荷移動（Charge-Transfer）相互作用#

GungとAmicangelo（2006）は、 $C_6F_6$ と一置換ベンゼン（ $C_6H_5X$ ）の相互作用における置換基効果をMP2レベルで解析し、以下の傾向を報告している。

電子供与基による安定化: 一般的なベンゼン二量体では電子求引基がスタッキングを安定化させる傾向があるのに対し、 $C_6F_6$ との錯体では電子供与基（ $X = N(CH_3)_2, NH_2, CH_3$ ）が相互作用エネルギーを増大させる。
電荷移動の寄与: 特に $N,N$ -ジメチルアニリン（ $X = N(CH_3)_2$ ）の場合、Hammettの置換基定数から予測される値を超える結合エネルギーが算出された。これは、イオン化ポテンシャルの低い電子供与体から、電子親和力の比較的高い $C_6F_6$ への分子軌道論的な donor–acceptor 型電荷移動成分が、相互作用エネルギーに有意に寄与していることを示唆する。
電子密度のトポロジー: 芳香環の電子密度はドーナツ状（toroidal）の等値面を持ち、一方の環の「穴」の部分に他方の環の原子（電子密度）が入り込むような配置をとることで、ファンデルワールス接触面積を最大化し、分散力を稼いでいることが視覚的にも確認されている。

7.3 DFT計算および分散力補正への示唆#

以上の知見は、本稿の主題であるDFT分散力補正の適用限界に対し、数理的かつ実利的な解釈を与える。

等方的な分散力補正の限界: D3やD3BJ補正は、原子間距離のみに依存する等方的な $C_6/R^6$ 項を用いている。しかし、ハロアレーンのスタッキングにおいて重要なのは、パウリ反発の異方性（ドーナツ状の電子密度分布に由来する立体障害の回避）と分散力のバランスである。等方的な補正では、この微細な構造依存性を十分に再現できない場合がある。
電荷移動の記述: BLYPやB3LYPなどの標準的な汎関数は、長距離での電荷移動励起やCT相互作用の記述に難があることが知られている。 $C_6F_6 \cdots N,N$ -ジメチルアニリンのような系において、相互作用エネルギーを正確に見積もるためには、分散力補正に加え、長距離補正（Long-range correction, e.g., CAM-B3LYP, $\omega$ B97X）または適切な交換項を持つ汎関数の選択が不可欠となる。
実利的な指針: フッ素原子を多く含む系に対しては、単に「D3を付与すれば十分である」と判断せず、パウリ反発と分散力のバランスが崩れていないか（過度な接近や不自然な平面性がないか）、SAPT計算や高レベルの参照データ（CCSD(T)）と比較して慎重に検証する必要がある。

8. GMTKN55ベンチマークに基づく汎関数選択に関する一考察#

Goerigk, Grimmeらによる2017年の包括的ベンチマーク研究（GMTKN55）は、1,500以上の化学系に対し200種類の汎関数の性能を評価したものであり、本稿で議論対象としているハロアレーン系に適した汎関数を検討する上で、重要な判断材料の一つとなり得ると考えられる。

同文献のデータ、特に非共有結合性相互作用（NCI）およびハロゲン結合（HB15）サブセットの結果を参照し、以下の通りいくつかの選択肢を提示する。

8.1 高精度な記述が期待される選択肢#

検討汎関数: $\omega$ B97M-V

選定の背景: Mardirossianらによる約5,000のデータセットを用いた評価（MGCDB84）において、全汎関数の中で**総合第1位（最小のWTMAD-2誤差）**を獲得したのがこの汎関数である。GMTKN55においては評価対象外であったが、その後の研究で現時点でのDFTにおける推奨と考えられる。
ハロアレーン系への適用可能性:
- VV10非局所相関（電子密度の異方性への対応）:従来のD3/D3BJ補正が原子間距離 $R$ に基づく等方的な補正であるのに対し、VV10非局所相関項は電子密度情報を利用する。この特性により、フッ素原子などで顕著となる電子分布の偏り（異方性）に起因する環境依存性を、分散相互作用の評価においてより物理的に反映できる可能性がある。
- 長距離補正（交換・相関のバランス）:ヘテロ原子系、とりわけハロアレーン系では、分散力だけでなく交換反発や静電相互作用の記述も重要となる。本汎関数は長距離交換項（ $\omega$ ）を含むため、遠距離でのポテンシャル記述が改善されており、VV10による分散力補正と組み合わせることで、非共有結合性相互作用全体としてバランスの取れた精度が期待できる。
- 考察: 計算リソースが許容される環境であれば、def2-TZVP等の大規模基底系と組み合わせることで、精度の高い結果が得られる有力な候補の一つであると推察される。

8.2 バランスを重視した選択肢#

検討汎関数: $\omega$ B97X-V

選定の背景: $\omega$ B97M-Vの前身にあたる汎関数であるが、GMTKN55のNCIカテゴリにおいても上位の精度を示しており、依然として有用な選択肢であると考えられる。
特徴: メタGGA（運動エネルギー密度依存）を含まないハイブリッド汎関数であるため、 $\omega$ B97M-Vと比較して数値積分のグリッド依存性が低く、収束性などの面で扱いやすいケースがあるかもしれない。ハロゲン結合（HB15）の記述に関しても $\omega$ B97M-Vと同等の性能が報告されており、ハロゲン結合サブセット（HB15）を含む非共有結合相互作用において良好な性能を示しており、フルオロアレーン系への適用においても相対的に安定した結果が得られる可能性がある。

8.3 高計算コストだが高精度な選択肢#

検討汎関数: DSD-PBEP86-D3BJ

選定の背景: GMTKN55において、全ての汎関数の中で全体1位の評価を獲得したスピン成分スケーリング付きダブルハイブリッド汎関数である。
留意点: MP2計算を含むため、 $O(N^5)$ の計算コストを要する。しかしながら、ハロアレーンのように分散力が支配的となる系において、DFTの枠組みでCCSD(T)に近い精度を指向する場合には、検討に値する選択肢の一つとなり得る。

8.4 適用に際して慎重な検討を要する汎関数#

本ベンチマークの結果に基づくと、ハロアレーン系への適用において、以下の汎関数についてはその特性を十分に考慮する必要があるかもしれない。

B3LYP-D3: 広く利用されている汎関数であるが、GMTKN55の評価においてはNCIの精度に関する課題が指摘されており、特にハロゲン結合においては誤差が大きくなる傾向が見られるとの報告がある。
M06-2X: 従来、分散力系に強みを持つとされてきたが、GMTKN55の結果においては、 $\omega$ B97X-V等と比較して引力相互作用を過大に評価する傾向が報告されている。

結言#

以上の知見を総合すると、フッ素系ハロアレーンの相互作用解析においては、VV10非局所相関項を持つ長距離補正汎関数（ $\omega$ B97M-V または $\omega$ B97X-V）の利用を検討することが、実用的観点からは、相対的に安定した結果を与える可能性が高いと考えられる。炭化水素系で実績のあるD3/D3BJ補正であるが、フッ素のような高極性・高異方性原子を含む系においては、電子相関の記述により優れたV系列の汎関数の優位性が示唆されている。 (ベンチマークに基づく経験的な提案に過ぎないことに注意されたし。)

参考文献#

Tsuzuki, S., & Uchimaru, T. (2020). Accuracy of intermolecular interaction energies, particularly those of hetero-atom containing molecules obtained by DFT calculations with Grimme’s D2, D3 and D3BJ dispersion corrections. Phys. Chem. Chem. Phys., 22, 22508-22519. DOI: 10.1039/d0cp03679j
Carter-Fenk, K., & Herbert, J. M. (2020). Electrostatics does not dictate the slip-stacked arrangement of aromatic $\pi-\pi$ interactions. Chem. Sci., 11, 6758-6765. DOI: 10.1039/d0sc02667k
Gung, B. W., & Amicangelo, J. C. (2006). Substituent Effects in $C_6F_6-C_6H_5X$ Stacking Interactions. J. Org. Chem., 71, 9261-9270. DOI: 10.1021/jo061235h
Goerigk, L., Hansen, A., Bauer, C., Ehrlich, S., Najibi, A., & Grimme, S. (2017). A look at the density functional theory zoo with the advanced GMTKN55 database for general main group thermochemistry, kinetics and noncovalent interactions. Phys. Chem. Chem. Phys., 19, 32184-32215. DOI: 10.1039/C7CP04913G
Mardirossian, N., & Head-Gordon, M. (2017). Thirty years of density functional theory in computational chemistry: an overview and extensive assessment of 200 density functionals. Mol. Phys., 115, 2315-2372. DOI: 10.1080/00268976.2017.1333644

補遺：分子軌道法とSAPT法における「電荷移動」の解釈#

本稿で取り上げた Gung と Amicangelo の研究と、Carter-Fenk と Herbert の研究では、「電荷移動（Charge Transfer: CT）」という用語の扱われ方が異なって見える場合がある。これは、物理現象そのものの違いではなく、解析に用いる理論的枠組み（座標系）の定義差に起因するものであるため、以下の点に留意が必要である。

1. 分子軌道（MO）法に基づく視点#

Gung らの議論に見られるような古典的な分子軌道論の文脈では、電荷移動は「軌道相互作用」として記述される。

定義: 電子供与体（Donor）の被占軌道（HOMO等）と電子受容体（Acceptor）の空軌道（LUMO等）が重なり合い、混成（mixing）することで生じるエネルギー安定化。
解釈: この相互作用により、電子密度は供与体から受容体へと再分配される。Gung らが $C_6F_6$ 錯体において、電子供与基を持つベンゼン誘導体ほど結合エネルギーが増大すると報告しているのは、この軌道相互作用による安定化寄与が大きいことを指している。

2. SAPT法に基づく視点#

一方、Carter-Fenk らが用いるSAPT（Symmetry-Adapted Perturbation Theory）では、相互作用エネルギーを「孤立した単量体（モノマー）」からの摂動として展開する。

定義: SAPTの標準的なエネルギー分割において、「電荷移動 ( $E_{CT}$ )」という独立した項は存在しない。MO法で言うところの電荷移動に伴う安定化エネルギーは、静電分極（Polarization）と共に**誘起項（Induction, $E_{ind}$ ）**の中に包含される。
解釈: SAPT解析において「CT項」が明示されなかったり、静電項 ( $E_{elst}$ ) と分散項 ( $E_{disp}$ ) の議論が中心となるのは、CTが重要でないからではなく、数学的な定義上、Inductionの一部として扱われているためである。

3. 結論#

したがって、文献間で「電荷移動が重要である（MO的視点）」という主張と、「分散力とパウリ反発が支配的である（SAPT的視点）」という主張が出会った場合、これらは必ずしも矛盾するものではない。MO法における Donor-Acceptor 相互作用は、SAPT法における Induction 成分（の主要部）として現れる物理的に等価な現象であり、異なる理論言語で記述されているに過ぎない。ハロアレーン錯体の評価においては、この「誘起・電荷移動」の寄与と「分散力」の寄与の双方が、置換基や配向によって複雑に競合することになる。

補足：この記事に対する批判点#

第1~3章から第8章への接続の弱さ:

「Tsuzukiらの結果（D3がヘテロ原子に弱い）」に対する解決策として、「GMTKN55の結果（ $\omega$ B97M-Vが良い）」を提示しているが、厳密には「 $\omega$ B97M-Vを使えばTsuzukiらが指摘したパーフルオロメタン等の誤差が劇的に改善する」という直接的な証拠データはこの記事内にはない。あくまで「GMTKN55で全体的に成績が良いから、理論的に考えれば改善するはずだ」という強い推論で結ばれている。